Prof. Pr Scott Kroeker

Laboratoire d'accueil

Université d’Orléans /CNRS OrléansConditions Extrêmes et Matériaux : Haute Température et Irradiation (CEMHTI) - FR

Hôte scientifique

Dr Pierre FLORIAN

PROJET

Étude par Spectroscopie de RMN à Haute Température des Processus de Dévitrification dans les Verres de Confinement de Déchets Nucléaires

L’énergie nucléaire est aujourd’hui une composante essentielle de nos options énergétiques. Un des freins les plus importants dans l’acceptation publique de l’utilisation de ces énergies est le traitement à long terme des produits de fission. Le confinement de radio-isotopes dans les verres est une technologie mature mais la récente modification de la composition des barres de combustibles introduit des constituants qui perturbent l’homogénéité des matériaux vitreux dans lesquels ils sont incorporés. Le molybdène, par exemple, à tendance à se séparer de la matrice vitreuse en formant des phases cristallines qui incorporent des ions radioactifs tels que le césium, réduisant ainsi la durabilité du stockage. Nous avons étudié des verres modèles non radioactifs par spectroscopie de Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) et montré que la dévitrification conduit à un mélange complexe de molybdates et chromates d’alcalin dont la structure et la composition varie avec la température. Si l’importance pratique de telles mesures semble évidente pour évaluer la qualité des verres de confinement nucléaire, une contribution bien plus précieuse dans ce domaine serait la compréhension fondamentale des mécanismes de séparation de phase à l’œuvre dans ces milieux. Cette apport permettrait le développement de processus industriels contournant ou bien prévenant la cristallisation de ces phases qui se chargent de radionucléides et réduisent la durabilité du confinement.

Dans le cadre de ce projet, je collabore avec les équipes de recherche du laboratoire CNRS Conditions Extrêmes et Matériaux: Haute Température et Irradiation (CEMHTI) à Orléans afin d’étendre nos expériences RMN vers des températures plus élevées où la fusion et la séparation de phase prennent place. Le suivi des spectres RMN du sodium, du césium et du molybdène, de l’état solide jusqu’à l’état fondu quantifie la concentration des phases en présence, paramètre indispensable à la détermination du mécanisme par lequel le molybdène se sépare du fondu. Une description détaillée de cette dévitrification permet alors d’envisager des solutions pour prévenir la formation des phases nuisibles contenant du césium. La combinaison des modèles de verre que nous avons développée et optimisé pour reproduire le comportement à la dévitrification des verres industriels complexes avec l’expertise et les infrastructures parmi les meilleurs au monde crée une synergie qui permet des avancées décisives dans le domaine du stockage de déchet nucléaire. Cette démarche est essentielle afin de sauvegarder la santé humaine et environnementale pour les millénaires à venir.